近日，我院王榮耀博士作為第一作者在化學領域國際頂級期刊《Angewandte Chemie International Edition》上發(fā)表了題為“Directional Electron Transfer in Island-Sea Structured Contact-Electro-Catalysis Enables Cascade Defluorination of PFAS”的研究論文。我院陳國柱教授與廈門大學范鳳茹教授為共同通訊作者。

全氟及多氟烷基物質（PFAS）因其極強的C-F鍵能而被稱為“永久化學品”，對全球生態(tài)環(huán)境構成了嚴峻挑戰(zhàn)。圍繞這一國際公認的治理難題，團隊近年來持續(xù)聚焦于環(huán)境催化過程中界面電子態(tài)的調控機制，系統探索通過界面結構設計實現電子的高效傳輸與定向利用。在前期研究中，該團隊積累了扎實的理論與技術基礎：在Water Research（2025, 287, 124435）文章中闡明了電子金屬-載體相互作用（EMSI）對電極界面電子轉移動力學的強化機理；在Chemical Engineering Journal（2025, 519, 164970）文章中構建了具備自供電監(jiān)測能力的Janus結構催化模塊，實現了能量轉化與污染治理的協同；并在ACS ES&T Engineering(2025, 5, 1844)報道了壓電驅動異質結體系對高級氧化過程的增益效應。這些研究從不同側面揭示了界面電子行為對環(huán)境催化反應路徑與效率的決定性作用。

在本研究中，針對接觸電致催化（Contact-Electro-Catalysis，CEC）中電子結構不可控及非定向轉移的難題，研究團隊巧妙設計了一種“島-海”結構的接觸電催化系統。

研究發(fā)現，通過在聚偏氟乙烯（PVDF）基質中嵌入原子級分散的Cu-N4位點，能夠觸發(fā)界面電子轉移并誘導PVDF的β相結晶，從而顯著增強壓電極化和界面電場（IEFs）。這種獨特的配置通過場發(fā)射效應驅動電子從PVDF基質定向注入Cu-N4活性中心。富電子的銅位點能夠活化溶解氧生成?O2?，通過親核攻擊誘導C-F鍵極化并斷裂。隨后，系統產生的?OH和1O2協同作用，將低氟中間體徹底氧化礦化，構建了高效的級聯還原-氧化路徑。

研究結果顯示，該系統在溫和條件下實現了全氟辛酸（PFOA）超過95%的降解率和94.4%的脫氟率，且具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。通過原位紅外（FTIR）、電子順磁共振（EPR）、開爾文探針力顯微鏡（KPFM）及密度泛函理論（DFT）計算，團隊首次揭示了β相誘導的電勢梯度如何調控界面電子動力學。該工作不僅為PFAS的無害化處理提供了新技術，也為分子水平上精準調控軟物質催化界面的電子遷移提供了通用范式。

該研究得到了國家自然科學基金（22206057、21976069、52000088）、山東省自然科學基金（ZR2022QB123）及濟南大學學科交叉匯聚建設項目專項經費的資助。

撰稿：王榮耀          編輯：白雪飛          編審：于龍泉